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游劲松/宾正杨课题组提出“三维分子相互作用”策略构筑非传统结构OLED电子传输新材料

访问量:发布时间:2022-03-30

有机发光二极管(OLED)凭借其低能耗、高亮度和柔性等优点备受关注。在OLED中,传输材料在决定驱动电压、外量子效率和功率效率等方面均具有至关重要的作用。然而,目前学术界广泛使用的电子传输材料大都存在玻璃态转化温度(Tg)过低的问题,显著影响器件工作稳定性。因此开发具有高Tg值和高电子迁移率(μe)的电子传输材料具有重要的研究和产业化意义。

四川大学游劲松教授、宾正杨副研究员团队通过对广泛使用的电子传输材料4,7-二苯基-1,10-邻菲啰啉(BPhen)的单晶结构进行深入分析,揭示了其存在较弱的分子间C−H×××p相互作用,可能促使分子滑动而产生聚集现象,最终导致材料较低的Tg值(62 ℃)。据此,课题组提出了三维分子相互作用策略来改善材料的Tg值。作者将1,10-邻菲啰啉骨架中的分散的两个氮原子聚集,一方面增强其缺电性,降低最低未占据轨道能级,有利于提高电子的注入效率;另一方面,两个氮原子的孤对电子由向内转变为向外朝向,有利于增强分子间氢键相互作用。因此,作者设计了一类非传统的苯并噌啉结构,并以铑催化的氧化C−H/C−H自偶联反应为关键步骤,成功构筑了以苯并噌啉为母核的新型电子传输材料2,9-二苯基苯并噌啉(DPBZC)。单晶结构显示其存在高度有序的三维分子相互作用,包含二维网状氢键相互作用和一维p-p相互作用。在x-y-轴方向,DPBZC的氢键长度略短于BPhen的氢键长度,因此DPBZC拥有比BPhen更强的分子间氢键相互作用;在z-轴方向,DPBZC展现出面对面的堆积模式,拥有比BPhen更强的分子间p-p相互作用。因此,高度有序的三维分子相互作用赋予了DPBZC极高的Tg值,其达到218 ℃,远高于BPhen等常用电子传输材料,并且也赋予了其较高的μe值,达到6.4 ´ 10-4 cm2/V s

为了进一步探索其在OLED中的应用,作者制备了以DPBZC为电子传输材料的超敏荧光OLEDTSF-OLED),器件测试结果表明基于DPBZCOLED展现出了优于其他传统电子传输材料的器件性能和稳定性,其最大外量子效率达到了20.1%,最大功率效率为70.6 lm/W。此外,纯薄膜的形貌学稳定性测试同样表明DPBZC相比BPhen具有更好的热稳定性。该工作不仅展示了三维分子相互作用策略在设计高性能电子传输材料方面的实用价值,同时再次体现了C−H键活化在构筑结构非传统的OLED材料方面的优势。

该研究以“Structurally Nontraditional Benzo[c]cinnoline-Based Electron-Transporting Materials with 3D Molecular Interaction Architecture”为题目发表在Angewandte Chemie International Edition上,四川大学为第一单位,金沙总站6165登录入口游劲松教授和宾正杨副研究员为该论文通讯作者,师洋博士为论文的第一作者。特别感谢国家自然科学基金委、四川省科技厅、四川大学的经费支持。

文章链接: https://doi.org/10.1002/anie.202202898

 

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